S'orientant vers le cinéma, il s'illustre dans Saint-Ex (1997), un biopic retraçant la vie de l'écrivain et aviateur Saint-Exupéry, puis interprète un sculpteur du Zimbabwe aux côtés de Charles Berling dans le drame Berlin Niagara (id.). Habitué des récompenses, il remporte le British Performing Award lors du Festival d'Edimbourg 1998 pour son interprétation de petit malfrat dans Love is the devil de John Maybury, ainsi que le British Independent Film Award du Meilleur acteur pour Some voices de Simon Cellan Jones en 2000. Il avait auparavant déjà été nommé pour sa prestation de soldat anglais dans La Tranchée (1999) de William Boyd.
Devenu un acteur phare du cinéma indépendant britannique, Daniel Craig n'hésite pas à vivre à l'écran une histoire d'amour avec une femme ayant le double de son âge - incarnée par Anne Reid - dans The Mother, un film de Roger Michell salué au Festival de Cannes en 2004. Remarqué par le réalisateur et producteur Matthew Vaughn pour son charisme, ce dernier lui offre le rôle de XXXX, un dealer de cocaïne, qui le plonge dans la mafia anglaise pour les besoins du polar Layer cake (2005).
Parallèlement, Daniel Craig fait carrière à Hollywood où il se distingue grâce à des rôles secondaires marquants. Il est de l'aventure pour l'adaptation du jeu vidéo Lara Croft : Tomb raider (2001), fait face, en gangster, à Tom Hanks dans Les Sentiers de la perdition (2002) de Sam Mendes, puis intègre sous la direction de Steven Spielberg le prestigieux casting de Munich (2005). Couronnement d'une carrière déjà bien remplie : il revêt le smoking très convoité de l'agent 007 pour le 21ème James Bond, Casino Royale (2006).
Désigné le 14 octobre 2005, au cours d'une conférence de presse, pour devenir le sixieme acteur à interpréter le rôle de James Bond, Daniel Craig a signé un contrat pour trois films. Le premier, Casino Royale, dont le tournage a commencé fin janvier 2006, sortira le 22 novembre 2006. Craig partage l'affiche avec les acteurs Eva Green, Simon Abkarian, Caterina Murino, ainsi que le champion de karaté Seydina Baldi.
Second Anglais, après Roger Moore, à endosser le smoking de James Bond, le choix de Daniel Craig a déçu, voire choqué de nombreux fans de l'agent 007. Avec un physique plus rablé que ses prédécesseurs, il a fait l'objet d'une polémique alimentée sur Internet et dans les tabloïds britanniques par de nombreuses rumeurs issues du tournage : dents cassées lors d'une scène de combat, aversion proclamée pour les armes à feu, eczéma dû au soleil (il est blond aux yeux clairs), incapacité à manier la boîte de vitesses manuelle de l'Aston Martin (adaptée pour l'occasion), ignorance des règles du poker, prise de poids... Après les premières projections presses, les critiques se sont fortement calmées. Ses talents d'acteurs ont été confirmés par des prix au Royaume-Uni.
On a entendu alors de lui pour ce rôle qu'il faisait moins "catalogue La Redoute" que Pierce Brosnan. Le scénario du film revient par ailleurs aux sources de James Bond. En effet, dans les romans, James Bond est un homme dur, cruel, voir antipathique. Daniel Craig a donc eu l'occasion de donner plus de profondeur et d'humanité au personnage. Sean Connery (le premier et le plus mythique des six interprètes de James Bond) a déclaré que Daniel Craig était "un très bon choix pour incarner 007".
